À 14 ans, Sergi Roberto a quitté Reus pour rejoindre les terrains de la Masia du FC Barcelone. Le milieu de terrain a fait son bout de chemin pour devenir un homme fort de l'équipe de Luis Enrique lors de la saison 2009-2010 avec le Barça B.

Après être devenu un référent avec le Barça B et en deuxième division, Sergi Roberto a fait le grand saut vers l'équipe première à l'été 2013. Il dispute sa première saison en 2013-14 et prend de plus en plus d'importance dans l'équipe.

Lors de la saison 2015-16, Sergi Roberto a évolué à sept postes différents, preuve de sa polyvalence et de son intelligence tactique.

Il est un élément essentiel de l'équipe lors de la remontada historique contre le PSG (6-1) le 8 mars 2017 en 8ème de finale retour de la Ligue des Champions, en marquant le 6ème but qualificatif de son équipe à la 93ème minute. À l'été 2018, il est élu comme 4ème capitaine du Barça, avec Leo Messi, Sergio Busquets et Gerard Piqué.

Il compte 23 titres avec le FC Barcelone.